【催化】可见光下MOFs\/石墨烯复合光催化剂催化醇类的选择性氧化反应

在光催化选择性氧化醇反应体系中，氧气或由半导体光催化剂产生的光生空穴由于容易获得且环境友好而逐渐取代了传统的强腐蚀性氧化剂，是一种绿色的光催化选择性氧化体系。近年来MOFs成为光催化领域中新的研究热点，MOFs的蓬勃发展为新型光催化材料在醇的选择性氧化中的的研发带来了新希望。

近日，西北师范大学雷自强和杨志旺课题组先利用多壁碳纳米管纵向氧化切割法制备得到氧化石墨烯，并将氧化石墨烯加入到MIL-53(Fe)的前驱体溶液(对苯二甲酸、氯化铁、DMF)中，采用一步溶剂热法制备得到石墨烯/MIL-53(Fe)的复合光催化剂，在此过程中氧化石墨烯自组装还原为石墨烯。将此可见光催化剂应用于芳香醇选择性氧化制备芳香醛（酮）反应中。通过循环伏安方法计算出了苯甲醇(1.88 V)和苯甲醛(2.27 V)的氧化还原电位，同时利用莫特-肖特基曲线计算了石墨烯/MIL-53(Fe)导带(-0.24 V)和价带(2.09 V)电位，证明了该反应是利用空穴直接进行氧化反应，复合光催化剂的价带电位介于苯甲醇和苯甲醛的氧化还原电位之间，因此，该催化剂可以催化氧化苯甲醇而不能将苯甲醛进一步氧化，从而实现了芳香醇的选择性氧化。

在此催化剂作用下，一系列苯甲醇和二苯甲醇及其衍生物可高效、高选择性的氧化得到相应的醛或者酮。同时，通过简单过滤、干燥处理，该催化剂可重复使用4次以上。这一研究结果也为设计新型的基于MOFs 结构的光催化剂提供了思路。

这一研究成果近期发表在《应用催化B:环境》(Applied Catalysis B: Environmental)上，该工作由课题组硕士研究生徐雪青等人完成。

该研究工作得到了国家自然科学基金委、。

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337316303897

原文：MIL-53(Fe)-graphene nanocomposites: Efficient visible-light photocatalysts for the selective oxidation of alcohols

Appl. Catal. B Environ., 2016, 198, 112-123. DOI: 10.1016/j.apcatb.2016.05.041

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